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科学家发现硒化铜纳米催化剂在二氧化碳电还原中有出色表现

文章来源: 人民网       发布时间:2019-04-13

4月13日,记者了解到,在“大科学装置前沿研究”重点专项等的支持下,中国科学院化学所朱庆宫、韩布兴研究组发现了硒化铜纳米催化剂在二氧化碳电化学还原法生产甲醇过程中的出色表现,在285mV的低过电压下,电流密度可高达41.5 mA·cm-2并且法拉第效率为77.6%。该电流密度比目前报道的电流密度高,并且甲醇生产的法拉第效率非常高。催化剂在反应中也非常稳定,其中铜和硒在催化反应中具有良好的协同作用。这项工作据报告是首次以硒化铜为催化剂进行电化学还原二氧化碳。该研究工作也指出,其他一些过渡金属硒化物也可以设计成为有效的电催化剂,用于二氧化碳的还原。相关研究成果近期发表在《自然·通讯》(Nature Communications)上。

科学家发现硒化铜纳米催化剂在二氧化碳电还原中有出色表现

大量化石燃料的使用导致全球大气二氧化碳的浓度不断升高,通过电还原将二氧化碳转化为燃料是实现碳循环最有前景的途径之一,有可能减少我们对化石燃料的依赖并减轻大气污染。一些电催化剂,如贵金属和铜基催化剂,已经被证明能够通过电还原二氧化碳生成甲醇,然而,同时在高电流密度和高法拉第效率(实际生成物与理论生成物的百分比)的条件下将二氧化碳转化为甲醇仍然是一个挑战。

科学家发现硒化铜纳米催化剂在二氧化碳电还原中有出色表现

能源短缺和环境污染是人类社会发展面临的最严峻的问题。当前世界的能源消耗仍是以化石能源为主。日益增多的人类活动不仅会加快化石燃料的消耗,还会造成大气中以CO2为主的温室气体排放量增加,打破自然界的碳平衡。自19世纪末期以来,大气中CO2的浓度已从280 ppm增加至目前的400 ppm。在此背景下,探索有效的降低大气中CO2浓度的技术已成为各国政府和科学家的重点研究方向。在几种可行的策略中,通过电化学或光化学手段还原CO2并使之转变成对人类有益的碳氢化合物燃料的技术尤其具有吸引力。因为这两种方法可以在常温常压下进行,所需的能量可以直接或间接地由太阳能等可再生能源提供,真正实现碳元素的循环使用。虽然CO2电催化还原和光催化还原这两种策略的技术路线不同,但是其本质是一样的:即如何激活惰性的 CO2 分子并促使进其还原转化。此外,光催化过程的电子迁移和CO2活化过程本质上就是一个电化学过程,并且可以通过适当的助催化剂来增强。


近年来,由于具有优越的催化活性、生物相容性、易自组装等特质,金属纳米材料、非金属纳米材料、半导体纳米材料均广泛被引入发光体系中,将其成功用于生物分析中。这些研究在改进分析方法灵敏度、缩短分析时间等方面取得了重要进展。过去,化学发光的研究领域主要局限于分子、离子等体系。近年来,随着纳米科技的飞速发展,纳米材料参与的液相化学发光反应受到广泛关注。本论文介绍了常见的化学发光体系,并综述了纳米材料参与的化学发光体系及其在分析化学中的应用。实验室发现半导体纳米粒子硒化铜纳米能够作为催化剂增强液相鲁米诺过氧化氢体系的化学发光信号,然而目前已经报道的普遍应用的纳米粒子主要集中在贵金属纳米粒子如纳米金、银等,关于硒化铜催化化学发光的研究报道极少。因此本论文将硒化铜纳米粒子应用在液相化学发光体系中,研究了硒化铜纳米粒子对鲁米诺化学发光体系的催化作用,进一步讨论了催化化学发光的机理并将其应用于生物分子的检测中,结果表明分析的灵敏度得到进一步的提高,同时拓宽分析方法的线性范围。具体的研究内容包括以下三个方面:(1)建立一种以硒化铜催化化学发光检测胆固醇的新方法。


该研究工作为合理设计能够产生高电流密度、高选择性、高活性和高鲁棒性的电催化剂奠定了基础,对于二氧化碳电还原的大规模应用具有重要意义。


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