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二维超薄结构的Bi2WO6高效的光催化还原CO2

文章来源: 贤集网       发布时间:2016-05-16
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 光催化还原CO2机理. 

  人工光合作用,即常温常压下利用太阳光将二氧化碳和水直接转换成有价值的燃料,一直被视为同时解决能源和环境问题的最有前途的策略之一。

近年来,一些研究表明少数硫化物、磷化物和氮化物具有光还原CO2活性,但这些材料容易发生光腐蚀而失去活性。相比之下,氧化物基半导体具有较强的热力学稳定性,适于太阳光还原CO2

近日,中国科学技术大学谢毅教授课题组在原子级厚二维超薄结构的制备及应用领域取得新进展。该结果发表在 Angew. Chem.该课题组首次构建了一个氧化物基半导体的超薄二维结构的材料模型,该模型不仅能提供丰富的催化活性位点,而且具有良好的二维电导率和优越的结构稳定性。以Bi2WO6为例,通过制备Bi-油酸根层状杂化中间体得到正交相Bi2WO6原子级厚二维结构。得益于原子级厚度,Bi2WO6二维超薄结构能够吸附3倍于块材的CO2吸附量,且具有更高的光吸收能力。第一性原理计算显示,相对于块材,正交相Bi2WO6二维超薄结构的态密度在费米面附件有显著的增加,这有利于载流子的传输。时间分辨荧光光谱显示Bi2WO6二维超薄结构中载流子寿命为83.2 ns, 远大于块材的14.7 ns,这证实了超薄结构有利于降低电子-空穴复合速率。光还原CO2的实验结果表明Bi2WO6二维超薄结构做催化剂时甲醇生成速率为75 mol g-1 h-1,比块材高出125倍,且稳定性良好。该工作为设计高效的光催化还原CO2催化剂提供了新的思路。

二氧化碳作为主要的温室气体,在过去的几十年中,以令人担忧的速度在大气中积聚,是造成全球气候变暖的主要原因,因此二氧化碳的消除与转化成为解决环境问题的关键。目前用于二氧化碳还原的光催化剂,无论是以无机半导体材料为代表的异相催化剂,还是以金属有机化合物为代表的均相催化剂,都存在着一定的缺陷,例如吸收光范围窄、难以回收再利用等,光催化还原CO2仍有很长的路要走。


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